Nel 1975 Paolo VI lo elegge Vescovo titolare di Carcabia e coadiutore di Santo André. Viene consacrato dal futuro Cardinale Aloísio Lorscheider.
Il 29 dicembre 1975 succede per coadiutoria.
Il 29 maggio 1996 è stato promosso Arcivescovo metropolita di Fortaleza.
Il 15 aprile 1998 è stato nominato da Giovanni Paolo II Arcivescovo metropolita di São Paulo.
Lo stesso Giovanni Paolo II lo ha creato Cardinale di Santa Romana Chiesa nel Concistoro del 21 febbraio 2001, del Titolo di Sant'Antonio da Padova in Via Merulana.
Il 31 ottobre 2006 Papa Benedetto XVI lo ha nominato Prefetto della Congregazione per il Clero.
Lo stesso Benedetto XVI accoglie la sua rinuncia per raggiunti limiti di età il 7 ottobre 2010.
Prende parte ai conclavi del 2005 e del 2013. In questa ultima occasione è compagno di banco del Cardinale Bergoglio nella Cappella Sistina e uno degli architetti che portano l’Arcivescovo di Buenos Aires alla Cattedra di Pietro. Compare al suo fianco nel momento della prima benedizione Urbi et Orbi la sera del 13 marzo 2013.
In prima linea per la costituzione di una conferenza episcopale amazzonica, prende parte al Sinodo del 2019 e nel 2020 diventa Presidente della Conferenza ecclesiale di Amazzonia. Lascia l’incarico nel 2022, ad 86 anni.
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